Qrafen kimi iki ölçülü materiallar həm adi yarımkeçirici tətbiqlər, həm də çevik elektronikada yeni yaranan tətbiqlər üçün cəlbedicidir. Bununla belə, qrafenin yüksək dartılma gücü aşağı gərginlikdə qırılma ilə nəticələnir, bu da onun uzana bilən elektronikada qeyri-adi elektron xüsusiyyətlərindən istifadə etməyi çətinləşdirir. Şəffaf qrafen keçiricilərinin gərginlikdən asılı olaraq əla performansını təmin etmək üçün biz yığılmış qrafen təbəqələri arasında çoxqatlı qrafen/qrafen fırıldaqları (MGGs) adlanan qrafen nanoscrolls yaratdıq. Gərginlik altında bəzi diyircəklər yüksək gərginliklərdə əla keçiriciliyə imkan verən süzülmə şəbəkəsini saxlamaq üçün qrafenin parçalanmış domenlərini bağladı. Elastomerlərdə dəstəklənən üçqatlı MGG-lər 100% deformasiyada öz orijinal keçiriciliyinin 65%-ni saxladı, bu da cərəyan axınının istiqamətinə perpendikulyardır, halbuki nanoscrolls olmayan üç qatlı qrafen filmləri başlanğıc keçiriciliyinin yalnız 25%-ni saxlamışdır. MGG-lərdən elektrodlar kimi istifadə edilərək hazırlanmış uzana bilən tam karbonlu tranzistor >90% keçiricilik nümayiş etdirdi və 120% gərginlikdə (yük daşıma istiqamətinə paralel) orijinal cərəyan çıxışının 60%-ni saxladı. Bu yüksək dərəcədə uzanan və şəffaf tam karbonlu tranzistorlar mürəkkəb uzanan optoelektronikanı təmin edə bilər.
Dartıla bilən şəffaf elektronika qabaqcıl biointeqrasiya edilmiş sistemlərdə (1, 2) mühüm tətbiqlərə malik olan, eləcə də mürəkkəb yumşaq robototexnika və displeylər istehsal etmək üçün uzana bilən optoelektronika (3, 4) ilə inteqrasiya potensialına malik böyüyən sahədir. Qrafen atom qalınlığının, yüksək şəffaflığın və yüksək keçiriciliyin çox arzuolunan xüsusiyyətlərini nümayiş etdirir, lakin onun uzanan tətbiqlərdə tətbiqi kiçik ştammlarda çatlama meyli ilə maneə törədilib. Qrafenin mexaniki məhdudiyyətlərinin aradan qaldırılması uzana bilən şəffaf cihazlarda yeni funksionallıq yarada bilər.
Qrafenin unikal xüsusiyyətləri onu şəffaf keçirici elektrodların növbəti nəsli üçün güclü namizəd edir (5, 6). Ən çox istifadə edilən şəffaf keçirici ilə müqayisədə indium qalay oksidi [ITO; 90% şəffaflıqda 100 ohm/kvadrat (kv) ], kimyəvi buxar çökməsi (CVD) ilə yetişdirilən monolaylı qrafen təbəqə müqavimətinin (125 ohm/kv) və şəffaflığın (97,4%) oxşar birləşməsinə malikdir (5). Bundan əlavə, qrafen filmləri İTO ilə müqayisədə qeyri-adi elastikliyə malikdir (7). Məsələn, plastik bir substratda onun keçiriciliyi hətta 0,8 mm (8) kimi kiçik əyrilik radiusunda da saxlanıla bilər. Şəffaf çevik keçirici kimi elektrik performansını daha da artırmaq üçün əvvəlki işlərdə bir ölçülü (1D) gümüş nanotellər və ya karbon nanoborular (CNTs) ilə qrafen hibrid materialları işlənib hazırlanmışdır (9-11). Bundan əlavə, qrafen qarışıq ölçülü heterostruktur yarımkeçiricilər (məsələn, 2D toplu Si, 1D nanotellər/nanoborular və 0D kvant nöqtələri) (12), çevik tranzistorlar, günəş elementləri və işıq yayan diodlar (LED) üçün elektrodlar kimi istifadə edilmişdir (13). –23).
Qrafen çevik elektronika üçün perspektivli nəticələr göstərsə də, onun uzanan elektronikada tətbiqi mexaniki xüsusiyyətləri ilə məhdudlaşdı (17, 24, 25); qrafenin müstəvidaxili sərtliyi 340 N/m və Young modulu 0,5 TPa (26). Güclü karbon-karbon şəbəkəsi tətbiq olunan gərginlik üçün heç bir enerji dağıdıcı mexanizm təmin etmir və buna görə də 5%-dən az gərginlikdə asanlıqla çatlar. Məsələn, polidimetilsiloksan (PDMS) elastik substratına köçürülmüş CVD qrafen öz keçiriciliyini yalnız 6%-dən az gərginlikdə saxlaya bilir (8). Nəzəri hesablamalar göstərir ki, müxtəlif təbəqələr arasında büzüşmə və qarşılıqlı təsir sərtliyi kəskin şəkildə azaltmalıdır (26). Qrafeni bir neçə təbəqəyə yığmaqla, bu iki və ya üçqatlı qrafenin 30% deformasiyaya qədər uzana bildiyi və bir qatlı qrafendən 13 dəfə kiçik müqavimət dəyişikliyi nümayiş etdirdiyi bildirilir (27). Bununla belə, bu uzanma qabiliyyəti hələ də ən müasir uzanan c keçiricilərindən əhəmiyyətli dərəcədə aşağıdır (28, 29).
Tranzistorlar dartılan tətbiqlərdə vacibdir, çünki onlar mürəkkəb sensorun oxunmasını və siqnal analizini təmin edir (30, 31). Mənbə/drenaj elektrodları və kanal materialı kimi çox qatlı qrafenli PDMS üzərindəki tranzistorlar elektrik funksiyasını 5%-ə qədər gərginlikdə saxlaya bilir (32), bu da geyilə bilən sağlamlıq monitorinqi sensorları və elektron dəri üçün tələb olunan minimum dəyərdən (~50%) əhəmiyyətli dərəcədə aşağıdır (~50%). 33, 34). Bu yaxınlarda qrafen kirigami yanaşması tədqiq edilmişdir və maye elektrolitlə bağlanan tranzistor 240%-ə qədər uzana bilər (35). Bununla belə, bu üsul istehsal prosesini çətinləşdirən dayandırılmış qrafen tələb edir.
Burada, qrafen təbəqələri arasında qrafen rulonlarını (~1 ilə 20 μm uzunluğunda, ~0.1 ilə 1 μm enində və ~10 ilə 100 nm hündürlükdə) interkalasiya etməklə yüksək dərəcədə uzanan qrafen cihazlarına nail oluruq. Biz fərz edirik ki, bu qrafen rulonları qrafen təbəqələrindəki çatların körpü üçün keçirici yollar təmin edə bilər və beləliklə, gərginlik altında yüksək keçiriciliyi qoruyur. Qrafen vərəqləri əlavə sintez və ya proses tələb etmir; onlar təbii olaraq yaş köçürmə proseduru zamanı əmələ gəlir. Çox qatlı G/G (qrafen/qrafen) diyircəkli (MGGs) qrafen dartılan elektrodlardan (mənbə/dren və qapı) və yarımkeçirici CNT-lərdən istifadə etməklə biz 120-ə qədər uzana bilən yüksək şəffaf və yüksək dərəcədə dartılan tam karbon tranzistorlarını nümayiş etdirə bildik. % gərginlik (yük daşıma istiqamətinə paralel) və orijinal cərəyan çıxışının 60%-ni saxlayır. Bu, indiyə qədər ən uzana bilən şəffaf karbon əsaslı tranzistordur və qeyri-üzvi LED-i idarə etmək üçün kifayət qədər cərəyan təmin edir.
Geniş sahəli şəffaf uzana bilən qrafen elektrodlarını işə salmaq üçün Cu folqa üzərində CVD ilə yetişdirilən qrafen seçdik. Cu folqa G/Cu/G strukturlarını meydana gətirərək hər iki tərəfdə qrafenin böyüməsinə imkan vermək üçün CVD kvars borusunun mərkəzində asılmışdır. Qrafeni ötürmək üçün əvvəlcə qrafenin bir tərəfini qorumaq üçün nazik poli(metil metakrilat) (PMMA) qatını fırladıq, onu üst tərəf qrafen adlandırdıq (qrafenin digər tərəfi üçün əksinə) və sonra bütün film (PMMA/üst qrafen/Cu/alt qrafen) Cu folqasını çıxarmaq üçün (NH4)2S2O8 məhlulunda isladılmışdır. PMMA örtüyü olmayan alt tərəfdəki qrafendə qaçınılmaz olaraq aşındırıcının içəri keçməsinə imkan verən çatlar və qüsurlar olacaqdır (36, 37). Şəkil 1A-da göstərildiyi kimi, səthi gərginliyin təsiri altında sərbəst buraxılan qrafen domenləri rulonlarda yuvarlandı və sonradan qalan üst-G/PMMA filminə yapışdırıldı. Üst-G/G sürüşdürmələri SiO2/Si, şüşə və ya yumşaq polimer kimi istənilən substrata köçürülə bilər. Bu köçürmə prosesini eyni substratda bir neçə dəfə təkrarlamaq MGG strukturlarını verir.
(A) Dartıla bilən elektrod kimi MGG-lərin istehsal prosesinin sxematik təsviri. Qrafenin ötürülməsi zamanı Cu folqasının arxa tərəfindəki qrafen sərhədlərdə və qüsurlarda qırıldı, ixtiyari formalara yuvarlandı və yuxarı filmlərə möhkəm yapışdırılaraq nanoscrolls əmələ gəldi. Dördüncü cizgi filmi yığılmış MGG quruluşunu təsvir edir. (B və C) Müvafiq olaraq monolayer qrafen (B) və sürüşdürmə (C) bölgəsinə fokuslanan monolaylı MGG-nin yüksək ayırdetməli TEM xarakteristikası. (B) əlavəsi TEM şəbəkəsində monolaylı MGG-lərin ümumi morfologiyasını göstərən aşağı böyüdücü təsvirdir. (C) əlavələri şəkildə göstərilən düzbucaqlı qutular boyunca çəkilmiş intensivlik profilləridir, burada atom müstəviləri arasındakı məsafələr 0,34 və 0,41 nmdir. (D ) Xarakterik qrafit π* və σ* zirvələri işarələnmiş Karbon K-kənar EEL spektri. (E) Sarı nöqtəli xətt boyunca hündürlük profili olan tək qatlı G/G sürüşmələrinin bölməli AFM şəkli. (F-dən I) Optik mikroskopiya və AFM təsvirləri 300-nm qalınlığında SiO2/Si substratlarında müvafiq olaraq (F və H) olmayan və sürüşmələrlə (G və I) üçqat G-nin. Nümayəndə tumarlar və qırışlar onların fərqlərini vurğulamaq üçün etiketlənmişdir.
Tuşların təbiətdə yuvarlanan qrafen olduğunu yoxlamaq üçün biz monolaylı üst-G/G sürüşdürmə strukturlarında yüksək ayırdetməli ötürücü elektron mikroskopiya (TEM) və elektron enerji itkisi (EEL) spektroskopiyası tədqiqatları apardıq. Şəkil 1B monolayer qrafenin altıbucaqlı quruluşunu göstərir və içəri TEM şəbəkəsinin tək karbon dəliyində örtülmüş filmin ümumi morfologiyasıdır. Bir qatlı qrafen şəbəkənin çox hissəsini əhatə edir və altıbucaqlı halqaların çoxsaylı yığınlarının mövcudluğunda bəzi qrafen lopaları görünür (Şəkil 1B). Fərdi sürüşdürməni böyütməklə (Şəkil 1C) biz 0,34-0,41 nm diapazonunda qəfəs aralığı ilə çoxlu qrafen qəfəs saçaqlarını müşahidə etdik. Bu ölçmələr, lopaların təsadüfi yuvarlandığını və "ABAB" qatının yığılmasında 0,34 nm şəbəkə aralığına malik olan mükəmməl qrafit olmadığını göstərir. Şəkil 1D karbon K-kənarı EEL spektrini göstərir, burada 285 eV-də pik π* orbitalından, digəri isə 290 eV ətrafında σ* orbitalının keçidi ilə əlaqədardır. Görünür ki, bu strukturda sp2 bağlanması üstünlük təşkil edir və bu, tumarların yüksək qrafit olduğunu təsdiqləyir.
Optik mikroskopiya və atom qüvvəsi mikroskopiyası (AFM) şəkilləri MGG-lərdə qrafen nanoskrolllarının paylanması haqqında fikir verir (Şəkil 1, E-dən G və şək. S1 və S2). Tuşlar səth üzərində təsadüfi paylanır və onların müstəvidə sıxlığı yığılmış təbəqələrin sayına mütənasib olaraq artır. Bir çox tumarlar düyünlərə qarışıb və 10-100 nm aralığında qeyri-bərabər hündürlük nümayiş etdirir. Onlar ilkin qrafen lopalarının ölçülərindən asılı olaraq 1 ilə 20 mkm uzunluğunda və 0,1 ilə 1 mkm enində olurlar. Şəkil 1-də (H və I) göstərildiyi kimi, tumarlar qırışlardan əhəmiyyətli dərəcədə böyük ölçülərə malikdir və bu, qrafen təbəqələri arasında daha kobud interfeysə gətirib çıxarır.
Elektrik xüsusiyyətlərini ölçmək üçün qrafen filmlərini sürüşdürmə strukturları ilə və ya olmayan və fotolitoqrafiyadan istifadə edərək 300 mkm enində və 2000 mkm uzunluğunda zolaqlara yığılan təbəqələri naxışladıq. Gərginlik funksiyası kimi iki zondlu müqavimətlər ətraf mühit şəraitində ölçüldü. Tuşların olması monolayer qrafen üçün müqaviməti 80% azaldıb, yalnız 2,2% keçiriciliyi azaldıb (şək. S4). Bu, 5 × 107 A/sm2-ə (38, 39) qədər yüksək cərəyan sıxlığına malik olan nanoskrollların MGG-lərə çox müsbət elektrik töhfəsi verdiyini təsdiqləyir. Bütün mono-, iki- və üçqatlı düz qrafen və MGG-lər arasında üçqatlı MGG demək olar ki, 90% şəffaflıqla ən yaxşı keçiriciliyə malikdir. Ədəbiyyatda bildirilən qrafenin digər mənbələri ilə müqayisə etmək üçün biz də dörd zond təbəqə müqavimətini ölçdük (şək. S5) və onları Şəkil 2A-da 550 nm-də (şək. S6) keçiricilik funksiyası kimi sadaladıq. MGG, süni şəkildə yığılmış çox qatlı düz qrafen və azaldılmış qrafen oksidi (RGO) ilə müqayisədə müqayisə edilə bilən və ya daha yüksək keçiricilik və şəffaflıq göstərir (6, 8, 18). Qeyd edək ki, ədəbiyyatdan süni şəkildə yığılmış çoxqatlı düz qrafenin təbəqə müqaviməti bizim MGG-dən bir qədər yüksəkdir, çox güman ki, onların optimallaşdırılmamış böyümə şərtləri və ötürmə metodu səbəbindən.
(A) Qara kvadratların mono-, iki- və üçqatlı MGG-ləri ifadə etdiyi bir neçə növ qrafen üçün 550 nm-də keçiriciliyə qarşı dörd zond təbəqə müqaviməti; qırmızı dairələr və mavi üçbucaqlar Li və digərlərinin tədqiqatlarından Cu və Ni üzərində yetişən çox qatlı düz qrafenlə uyğun gəlir. (6) və Kim et al. (8) müvafiq olaraq və sonradan SiO2/Si və ya kvars üzərinə köçürülür; və yaşıl üçbucaqlar, Bonaccorso və digərlərinin tədqiqatından fərqli azaldıcı dərəcələrdə RGO üçün dəyərlərdir. (18). (B və C) Cari axının istiqamətinə perpendikulyar (B) və paralel (C) deformasiyadan asılı olaraq mono-, iki- və üçqatlı MGG-lərin və G-nin normallaşdırılmış müqavimət dəyişikliyi. (D) 50%-ə qədər perpendikulyar deformasiyanın siklik deformasiya yükü altında ikiqatlı G (qırmızı) və MGG (qara) normallaşdırılmış müqavimət dəyişikliyi. (E) 90%-ə qədər paralel gərginliyə qədər siklik deformasiya yükü altında üçqat G (qırmızı) və MGG (qara) normallaşdırılmış müqavimət dəyişikliyi. (F) Deformasiya funksiyası kimi mono-, iki- və üçqatlı G və iki və üçqatlı MGG-lərin normallaşdırılmış tutum dəyişməsi. Daxili kondansatör strukturudur, burada polimer substrat SEBS və polimer dielektrik təbəqəsi 2 μm qalınlığında SEBS-dir.
MGG-nin gərginlikdən asılı performansını qiymətləndirmək üçün biz qrafeni termoplastik elastomer stirol-etilen-butadien-stirol (SEBS) substratlarına (~2 sm enində və ~5 sm uzunluqda) köçürdük və substrat uzandıqca keçiricilik ölçüldü. (Materiallar və Metodlara baxın) həm perpendikulyar, həm də cərəyan axınının istiqamətinə paralel (Şəkil 2, B və C). Deformasiyadan asılı elektrik davranışı nanoskrollların daxil edilməsi və qrafen təbəqələrinin sayının artması ilə yaxşılaşmışdır. Məsələn, gərginlik cərəyan axınına perpendikulyar olduqda, monolayer qrafen üçün, sürüşmələrin əlavə edilməsi elektrik qırılması zamanı gərginliyi 5-dən 70%-ə qədər artırdı. Üçqatlı qrafenin gərginliyə dözümlülüyü də birqatlı qrafenlə müqayisədə xeyli yaxşılaşmışdır. Nanocrolls ilə, 100% perpendikulyar gərginlikdə, üçqatlı MGG strukturunun müqaviməti tumarsız üçqatlı qrafen üçün 300% ilə müqayisədə yalnız 50% artdı. Siklik deformasiya yükü altında müqavimət dəyişikliyi tədqiq edilmişdir. Müqayisə üçün (Şəkil 2D), düz ikiqatlı qrafen filminin müqaviməti 50% perpendikulyar gərginlikdə ~700 dövrədən sonra təxminən 7,5 dəfə artdı və hər dövrədə gərginliklə artmağa davam etdi. Digər tərəfdən, ikiqatlı MGG-nin müqaviməti ~700 dövrədən sonra cəmi 2,5 dəfə artmışdır. Paralel istiqamət üzrə 90%-ə qədər gərginlik tətbiq etməklə, üçqatlı qrafenin müqaviməti 1000 dövrədən sonra ~100 dəfə artıb, halbuki üçqatlı MGG-də bu, cəmi ~8 dəfədir (Şəkil 2E). Velosipedin nəticələri Şəkildə göstərilmişdir. S7. Paralel gərginlik istiqaməti boyunca müqavimətin nisbətən daha sürətli artması, çatların istiqamətinin cərəyan axınının istiqamətinə perpendikulyar olmasıdır. Yükləmə və boşaltma gərginliyi zamanı müqavimətin sapması SEBS elastomer substratının viskoelastik bərpası ilə əlaqədardır. Velosiped sürmə zamanı MGG zolaqlarının daha sabit müqaviməti qrafenin çatlamış hissələrini (AFM tərəfindən müşahidə edildiyi kimi) körpü edə bilən və süzülmə yolunu saxlamağa kömək edən böyük sürüşmələrin olması ilə əlaqədardır. Sızma yolu ilə keçiriciliyin saxlanması fenomeni əvvəllər elastomer substratlarda çatlamış metal və ya yarımkeçirici filmlər üçün bildirilmişdir (40, 41).
Bu qrafen əsaslı filmləri dartılan cihazlarda qapı elektrodları kimi qiymətləndirmək üçün biz qrafen təbəqəsini SEBS dielektrik təbəqəsi (2 μm qalın) ilə örtdük və gərginlik funksiyası olaraq dielektrik tutumun dəyişməsini izlədik (bax Şəkil 2F və Əlavə Materiallara baxın). təfərrüatlar). Müşahidə etdik ki, düz monolayer və ikiqatlı qrafen elektrodları ilə tutumlar qrafenin müstəvi keçiriciliyini itirdiyinə görə sürətlə azalıb. Bunun əksinə olaraq, MGG-lər, eləcə də düz üçqatlı qrafen tərəfindən bağlanan tutumlar gərginliklə dielektrik qalınlığının azalması səbəbindən gözlənilən deformasiya ilə tutum artımını göstərdi. Gözlənilən tutum artımı MGG strukturu ilə çox yaxşı uyğunlaşdı (şək. S8). Bu, MGG-nin uzanan tranzistorlar üçün qapı elektrodu kimi uyğun olduğunu göstərir.
1D qrafen diyirləyinin elektrik keçiriciliyinin gərginliyə dözümlülüyündə rolunu daha da araşdırmaq və qrafen təbəqələri arasında ayrılmağa daha yaxşı nəzarət etmək üçün qrafen rulonlarını əvəz etmək üçün sprey örtüklü CNT-lərdən istifadə etdik (Əlavə Materiallara baxın). MGG strukturlarını təqlid etmək üçün üç sıxlıqda CNT (yəni CNT1) yerləşdirdik.
(A-dan C) üç fərqli CNT sıxlığının AFM şəkilləri (CNT1
Onların uzana bilən elektronika üçün elektrodlar kimi imkanlarını daha da başa düşmək üçün biz sistematik olaraq gərginlik altında MGG və G-CNT-G morfologiyalarını araşdırdıq. Optik mikroskopiya və skan edən elektron mikroskopiya (SEM) effektiv xarakterləşdirmə metodları deyil, çünki həm rəng kontrastı yoxdur, həm də qrafen polimer substratlarda olduqda SEM elektron skan zamanı təsvir artefaktlarına məruz qalır (şək. S9 və S10). Gərginlik altında qrafen səthini yerində müşahidə etmək üçün çox nazik (~0,1 mm qalınlığında) və elastik SEBS substratlarına köçürdükdən sonra üçqatlı MGG-lər və düz qrafen üzərində AFM ölçmələri topladıq. CVD qrafenindəki daxili qüsurlar və ötürmə prosesi zamanı xarici zədələr səbəbindən gərginləşmiş qrafendə qaçılmaz olaraq çatlar əmələ gəlir və artan gərginlik ilə çatlar daha sıx olur (Şəkil 4, A-dan D). Karbon əsaslı elektrodların yığılma strukturundan asılı olaraq çatlar müxtəlif morfologiyalar nümayiş etdirir (şək. S11) (27). Çoxqatlı qrafenin çat sahəsinin sıxlığı (çat sahəsi/analiz sahəsi kimi müəyyən edilir) gərginlikdən sonra monolaylı qrafeninkindən azdır ki, bu da MGG-lər üçün elektrik keçiriciliyinin artmasına uyğundur. Digər tərəfdən, tez-tez gərilmiş filmdə əlavə keçirici yollar təmin edərək, çatlar arasında körpü yaratmaq üçün sürüşmələr müşahidə olunur. Məsələn, Şəkil 4B-nin şəkildə etiketləndiyi kimi, MGG trilayerindəki çat üzərində geniş sürüşmə keçdi, lakin düz qrafendə heç bir sürüşmə müşahidə edilmədi (Şəkil 4, E-dən H). Eynilə, CNT-lər də qrafendəki çatları bağladılar (şək. S11). Filmlərin çat sahəsinin sıxlığı, sürüşmə sahəsinin sıxlığı və pürüzlülüyü Şəkil 4K-da ümumiləşdirilmişdir.
(A-dan H) 0, 20, 60 və 100-də çox nazik SEBS (~0,1 mm qalın) elastomerdə üçqatlı G/G diyircəklərinin (A-dan D) və üçqatlı G strukturlarının (E-dən H) yerində AFM şəkilləri % gərginlik. Nümayəndə çatlar və tumarlar oxlarla işarələnmişdir. Bütün AFM şəkilləri 15 μm × 15 μm sahədə, etiketlənmiş eyni rəng miqyası çubuğundan istifadə edir. (I) SEBS substratında naxışlı monolaylı qrafen elektrodlarının simulyasiya həndəsəsi. (J) 20% xarici gərginlikdə monolayer qrafen və SEBS substratında maksimal əsas loqarifmik gərginliyin simulyasiya kontur xəritəsi. (K) Müxtəlif qrafen strukturları üçün çat sahəsinin sıxlığının (qırmızı sütun), sürüşmə sahəsinin sıxlığının (sarı sütun) və səth pürüzlülüyünün (mavi sütun) müqayisəsi.
MGG filmləri uzandıqda, sürüşmə şəbəkəsini saxlayaraq, qrafenin çatlamış bölgələrini körpü edə biləcək vacib bir əlavə mexanizm var. Qrafen rulonları ümidvericidir, çünki uzunluğu onlarla mikrometr ola bilər və buna görə də adətən mikrometr miqyasına qədər çatlaqları aradan qaldıra bilir. Bundan əlavə, tumarlar çox qatlı qrafendən ibarət olduğundan onların aşağı müqavimətə malik olacağı gözlənilir. Müqayisə üçün, nisbətən sıx (aşağı keçiricilik) CNT şəbəkələri müqayisə edilə bilən keçirici körpü qabiliyyətini təmin etmək üçün tələb olunur, çünki CNT-lər daha kiçikdir (adətən bir neçə mikrometr uzunluğunda) və sürüşmələrdən daha az keçiricidir. Digər tərəfdən, Şəkildə göstərildiyi kimi. S12, qrafen gərginliyə uyğunlaşmaq üçün uzanma zamanı çatlasa da, rulonlar çatlamır, bu da sonuncunun əsas qrafen üzərində sürüşə biləcəyini göstərir. Onların çatlamamasının səbəbi, çox güman ki, çoxlu qrafen təbəqələrindən (~1 ilə 2 0 μm uzunluqda, ~0,1 ilə 1 μm enində və ~10 ilə 100 nm hündürlükdə) ibarət olan bükülmüş quruluşa görədir. tək qatlı qrafendən daha yüksək effektiv modul. Green və Hersam (42) tərəfindən bildirildiyi kimi, metal CNT şəbəkələri (boru diametri 1,0 nm) CNT-lər arasında böyük birləşmə müqavimətinə baxmayaraq, aşağı təbəqə müqavimətinə <100 ohm/sq nail ola bilər. Qrafen rulonlarımızın eninin 0,1-dən 1 μm-ə qədər olduğunu və G/G rulonlarının CNT-lərə nisbətən daha böyük təmas sahələrinə malik olduğunu nəzərə alsaq, qrafen və qrafen rulonları arasındakı təmas müqaviməti və təmas sahəsi yüksək keçiriciliyi saxlamaq üçün məhdudlaşdırıcı amillər olmamalıdır.
Qrafen SEBS substratından daha yüksək modula malikdir. Qrafen elektrodunun effektiv qalınlığı substratın qalınlığından xeyli aşağı olsa da, qrafenin sərtliyi onun qalınlığının qatı ilə müqayisə oluna bilər (43, 44), nəticədə orta dərəcədə sərt ada effekti yaranır. Biz SEBS substratında 1 nm qalınlığında qrafenin deformasiyasını simulyasiya etdik (ətraflı məlumat üçün Əlavə materiallara baxın). Simulyasiya nəticələrinə görə, SEBS substratına xaricdən 20% gərginlik tətbiq edildikdə, qrafendəki orta gərginlik ~6,6% təşkil edir (Şəkil 4J və şək. S13D), bu da eksperimental müşahidələrə uyğundur (bax. Şəkil S13) . Optik mikroskopiyadan istifadə edərək naxışlı qrafen və substrat bölgələrindəki gərginliyi müqayisə etdik və substrat bölgəsindəki gərginliyin qrafen bölgəsindəki gərginlikdən ən azı iki dəfə çox olduğunu gördük. Bu onu göstərir ki, qrafen elektrod nümunələrinə tətbiq olunan gərginlik əhəmiyyətli dərəcədə məhdudlaşdırıla bilər və SEBS-in üstündə qrafen sərt adalar əmələ gətirir (26, 43, 44).
Buna görə də, MGG elektrodlarının yüksək gərginlik altında yüksək keçiriciliyi saxlamaq qabiliyyəti, ehtimal ki, iki əsas mexanizmlə təmin edilir: (i) diyircəklər keçirici sızma yolunu saxlamaq üçün əlaqəsi kəsilmiş bölgələri körpüləyə bilər və (ii) çox qatlı qrafen təbəqələr/elastomer sürüşə bilər. bir-birinin üzərinə düşür, nəticədə qrafen elektrodlarında gərginlik azalır. Elastomer üzərində köçürülmüş qrafenin çoxsaylı təbəqələri üçün təbəqələr bir-birinə möhkəm yapışmır, bu da gərginliyə cavab olaraq sürüşə bilər (27). Sürüşdürmələr həmçinin qrafen təbəqələrinin pürüzlülüyünü artırdı, bu da qrafen təbəqələri arasındakı ayırmanı artırmağa kömək edə bilər və buna görə də qrafen təbəqələrinin sürüşməsini təmin edə bilər.
Tam karbonlu cihazlar aşağı qiymətə və yüksək ötürmə qabiliyyətinə görə həvəslə təqib edilir. Bizim vəziyyətimizdə, bütün karbonlu tranzistorlar alt qrafen qapısı, üst qrafen mənbəyi/dren kontaktı, çeşidlənmiş CNT yarımkeçirici və dielektrik kimi SEBS istifadə edərək hazırlanmışdır (Şəkil 5A). Şəkil 5B-də göstərildiyi kimi, mənbə/dren və qapı (alt cihaz) kimi CNT-ləri olan tam karbonlu cihaz qrafen elektrodlu cihazdan (üst cihaz) daha qeyri-şəffafdır. Bunun səbəbi, CNT şəbəkələrinin qrafeninkinə bənzər təbəqə müqavimətinə nail olmaq üçün daha böyük qalınlıqlar və nəticədə daha aşağı optik keçiricilik tələb etməsidir (şək. S4). Şəkil 5 (C və D) ikiqatlı MGG elektrodları ilə hazırlanmış tranzistor üçün gərginlikdən əvvəl təmsil olunan ötürmə və çıxış əyrilərini göstərir. Gərginlənməmiş tranzistorun kanal eni və uzunluğu müvafiq olaraq 800 və 100 μm idi. Ölçülmüş açma/söndürmə nisbəti müvafiq olaraq 10−5 və 10−8 A səviyyələrində açma və söndürmə cərəyanları ilə 103-dən böyükdür. Çıxış əyrisi, CNT-lər və qrafen elektrodları arasında ideal əlaqəni göstərən aydın darvaza gərginliyindən asılı olan ideal xətti və doyma rejimlərini nümayiş etdirir (45). Qrafen elektrodları ilə təmas müqavimətinin buxarlanmış Au filmi ilə müqayisədə daha aşağı olduğu müşahidə edilmişdir (bax şək. S14). Dartıla bilən tranzistorun doyma hərəkətliliyi təxminən 5,6 sm2/Vs təşkil edir ki, bu da dielektrik təbəqə kimi 300 nm SiO2 olan sərt Si substratlarında eyni polimer çeşidli CNT tranzistorlarınınkinə bənzəyir. Optimallaşdırılmış boru sıxlığı və digər boru növləri ilə hərəkətliliyin daha da yaxşılaşdırılması mümkündür (46).
(A) Qrafen əsaslı dartılan tranzistorun sxemi. SWNTs, tək divarlı karbon nanoborular. (B) Qrafen elektrodlarından (yuxarıda) və CNT elektrodlarından (aşağıda) hazırlanmış uzana bilən tranzistorların şəkli. Şəffaflıqdakı fərq açıq şəkildə nəzərə çarpır. (C və D) Gərginlikdən əvvəl SEBS-də qrafen əsaslı tranzistorun ötürülməsi və çıxış əyriləri. (E və F) Transfer əyriləri, açma və söndürmə cərəyanı, açma/söndürmə nisbəti və müxtəlif gərginliklərdə qrafen əsaslı tranzistorun hərəkətliliyi.
Şəffaf, tam karbonlu cihaz yük daşıma istiqamətinə paralel olaraq dartıldıqda 120%-ə qədər gərginlik minimuma enmə müşahidə edildi. Dartma zamanı hərəkətlilik davamlı olaraq 0% gərginlikdə 5,6 sm2/Vs-dən 120% gərginlikdə 2,5 sm2/Vs-ə qədər azaldı (Şəkil 5F). Biz həmçinin müxtəlif kanal uzunluqları üçün tranzistorun performansını müqayisə etdik (bax cədvəl S1). Qeyd edək ki, 105% kimi böyük bir gərginlikdə bütün bu tranzistorlar hələ də yüksək açma/söndürmə nisbəti (>103) və hərəkətlilik (>3 sm2/Vs) nümayiş etdirirdilər. Bundan əlavə, biz bütün karbonlu tranzistorlar üzrə bütün son işləri ümumiləşdirdik (bax cədvəl S2) (47-52). Elastomerlərdə cihazın istehsalını optimallaşdıraraq və kontakt kimi MGG-lərdən istifadə etməklə, tam karbonlu tranzistorlarımız hərəkətlilik və histerezis baxımından yaxşı performans nümayiş etdirir, həmçinin yüksək dərəcədə uzanır.
Tam şəffaf və uzana bilən tranzistorun tətbiqi olaraq biz ondan LED-in keçidini idarə etmək üçün istifadə etdik (Şəkil 6A). Şəkil 6B-də göstərildiyi kimi, yaşıl LED birbaşa yuxarıda yerləşdirilmiş uzana bilən tam karbonlu cihaz vasitəsilə aydın görünə bilər. ~100% -ə qədər uzanarkən (Şəkil 6, C və D), LED işığının intensivliyi dəyişmir, bu, yuxarıda təsvir edilən tranzistor performansına uyğundur (S1 filminə baxın). Bu, qrafenlə uzanan elektronika üçün yeni imkanları nümayiş etdirən, qrafen elektrodlarından istifadə edilməklə hazırlanmış uzana bilən idarəetmə qurğularının ilk hesabatıdır.
(A) LED-i idarə etmək üçün tranzistorun dövrəsi. GND, torpaq. (B) Yaşıl LED-in üstündə quraşdırılmış 0% gərginlikdə uzana bilən və şəffaf tam karbonlu tranzistorun şəkli. (C) LED-i dəyişdirmək üçün istifadə edilən tam karbon şəffaf və uzana bilən tranzistor LED-in üstündə 0% (solda) və ~100% gərginlikdə (sağda) quraşdırılır. Ağ oxlar uzanan məsafə dəyişikliyini göstərmək üçün cihazdakı sarı markerləri göstərir. (D) Uzatılmış tranzistorun yan görünüşü, LED elastomerin içərisinə itələnərək.
Yekun olaraq, biz yığılmış qrafen təbəqələri arasında qrafen nanoscrolls tərəfindən aktivləşdirilən, uzana bilən elektrodlar kimi böyük gərginliklər altında yüksək keçiriciliyi saxlayan şəffaf keçirici qrafen strukturu inkişaf etdirdik. Elastomer üzərindəki bu iki və üç qatlı MGG elektrod strukturları tipik monolaylı qrafen elektrodları üçün 5% gərginlikdə keçiriciliyin tam itkisi ilə müqayisədə 100%-ə qədər yüksək gərginlikdə 0% deformasiya keçiriciliyini müvafiq olaraq 21 və 65% saxlaya bilir. . Qrafen sürüşmələrinin əlavə keçirici yolları, eləcə də ötürülən təbəqələr arasında zəif qarşılıqlı əlaqə gərginlik altında üstün keçiricilik sabitliyinə kömək edir. Biz bu qrafen strukturunu daha sonra tam karbonlu uzanan tranzistorlar hazırlamaq üçün tətbiq etdik. İndiyə qədər bu, bükülmədən istifadə etmədən ən yaxşı şəffaflığa malik ən uzanan qrafen əsaslı tranzistordur. Baxmayaraq ki, hazırkı tədqiqat qrafeni uzana bilən elektronika üçün təmin etmək üçün aparılsa da, bu yanaşmanın uzana bilən 2D elektronikanı təmin etmək üçün digər 2D materiallara da tətbiq oluna biləcəyinə inanırıq.
Geniş sahəli CVD qrafen, 1000°C-də prekursorlar kimi 50–SCCM (dəqiqədə standart kub santimetr) CH4 və 20–SCCM H2 ilə 0,5 mtorr sabit təzyiq altında asılmış Cu folqalarında (99,999%; Alfa Aesar) yetişdirildi. Cu folqasının hər iki tərəfi monolayer qrafenlə örtülmüşdür. Cu folqasının bir tərəfində nazik bir PMMA təbəqəsi (2000 rpm; A4, Microchem) PMMA/G/Cu folqa/G quruluşunu meydana gətirərək fırlanma ilə örtülmüşdür. sonra, Cu folqasını çıxarmaq üçün bütün film 0,1 M ammonium persulfat [(NH4)2S2O8] məhlulunda təxminən 2 saat isladılmışdır. Bu proses zamanı qorunmayan arxa qrafen əvvəlcə taxıl sərhədləri boyunca cırıldı və sonra səthi gərginlik səbəbindən rulonlara yuvarlandı. Tuşlar PMMA/G/G rulonlarını meydana gətirərək, PMMA tərəfindən dəstəklənən yuxarı qrafen filminə yapışdırıldı. Filmlər sonradan bir neçə dəfə deionlaşdırılmış suda yuyuldu və sərt SiO2/Si və ya plastik substrat kimi hədəf substratın üzərinə qoyuldu. Əlavə edilmiş plyonka substratda qurudulan kimi nümunə ardıcıl olaraq asetonda, 1:1 aseton/IPA (izopropil spirt) və PMMA-nı çıxarmaq üçün hər biri 30 saniyə ərzində IPA ilə isladılır. Filmlər 15 dəqiqə ərzində 100°C-də qızdırılıb və ya başqa bir G/G sürüşdürmə təbəqəsi üzərinə köçürülməzdən əvvəl tutulmuş suyu tamamilə çıxarmaq üçün bir gecədə vakuumda saxlanılıb. Bu addım qrafen filminin substratdan qopmasının qarşısını almaq və PMMA daşıyıcı təbəqənin buraxılması zamanı MGG-lərin tam örtülməsini təmin etmək idi.
MGG strukturunun morfologiyası optik mikroskop (Leica) və skan edən elektron mikroskop (1 kV; FEI) vasitəsilə müşahidə edilmişdir. Atom qüvvə mikroskopu (Nanoskop III, Rəqəmsal Alət) G diyircəklərinin təfərrüatlarını müşahidə etmək üçün tıqqıltı rejimində işlədildi. Filmin şəffaflığı ultrabənövşəyi ilə görünən spektrometr (Agilent Cary 6000i) ilə sınaqdan keçirilmişdir. Gərginliyin cərəyan axınının perpendikulyar istiqaməti boyunca olduğu sınaqlar üçün, qrafen strukturlarını zolaqlara (~300 μm enində və ~ 2000 μm uzunluqda) naxışlamaq üçün fotolitoqrafiya və O2 plazması istifadə edildi və Au (50 nm) elektrodları istifadə edərək termal olaraq yerləşdirildi. uzun tərəfin hər iki ucunda kölgə maskaları. Qrafen zolaqları daha sonra SEBS elastomeri ilə (~2 sm enində və ~5 sm uzunluqda) təmasda idi, zolaqların uzun oxu SEBS-in qısa tərəfinə paralel və ardınca BOE (tamponlanmış oksid aşqar) (HF:H2O) 1:6) aşındırma və eutektik qallium indium (EGaIn) elektrik kontaktları kimi. Paralel gərginlik testləri üçün naxışsız qrafen strukturları (~5 × 10 mm) uzun oxlar SEBS substratının uzun tərəfinə paralel olmaqla SEBS substratlarına köçürüldü. Hər iki halda, bütün G (G vərəqləri olmadan)/SEBS əl aparatında elastomerin uzun tərəfi boyunca uzandı və yerində, yarımkeçirici analizator (Keithley 4200) ilə bir zond stansiyasında gərginlik altında onların müqavimət dəyişikliklərini ölçdük. -SCS).
Elastik bir substratda yüksək dərəcədə uzanan və şəffaf tam karbonlu tranzistorlar polimer dielektrik və substratın üzvi həlledici zədələnməsinin qarşısını almaq üçün aşağıdakı prosedurlarla hazırlanmışdır. MGG strukturları qapı elektrodları kimi SEBS-ə köçürüldü. Vahid nazik təbəqəli polimer dielektrik təbəqəni (2 μm qalınlığında) əldə etmək üçün SEBS toluol (80 mq/ml) məhlulu 1 dəqiqə ərzində 1000 rpm-də oktadesiltriklorosilan (OTS) ilə modifikasiya olunmuş SiO2/Si substratı üzərində fırlanma ilə örtülmüşdür. Nazik dielektrik film hidrofobik OTS səthindən hazırlanmış qrafenlə örtülmüş SEBS substratına asanlıqla ötürülə bilər. LCR (induktivlik, tutum, müqavimət) sayğacından (Agilent) istifadə edərək deformasiya funksiyası kimi tutumu müəyyən etmək üçün maye metal (EGaIn; Sigma-Aldrich) üst elektrodunu yerləşdirməklə kondansatör hazırlana bilər. Transistorun digər hissəsi əvvəllər bildirilmiş prosedurlara uyğun olaraq polimerlə çeşidlənmiş yarımkeçirici CNT-lərdən ibarət idi (53). Naxışlı mənbə/drenaj elektrodları sərt SiO2/Si substratlarda hazırlanmışdır. Sonradan, iki hissə, dielektrik/G/SEBS və CNTs/naxışlı G/SiO2/Si, bir-birinə laminasiya edildi və sərt SiO2/Si substratını çıxarmaq üçün BOE-də isladıldı. Beləliklə, tam şəffaf və uzana bilən tranzistorlar hazırlanmışdır. Gərginlik altında elektrik sınağı yuxarıda qeyd olunan üsul kimi əl ilə uzanan quraşdırma üzərində aparılmışdır.
Bu məqalə üçün əlavə material http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1 ünvanında mövcuddur.
şək. S1. Müxtəlif böyütmələrdə SiO2/Si substratlarında monolayer MGG-nin optik mikroskop təsvirləri.
şək. S4. 550 nm mono-, iki və üçqatlı düz qrafen (qara kvadratlar), MGG (qırmızı dairələr) və CNT-lərin (mavi üçbucaq) iki zond təbəqə müqaviməti və keçiriciliklərinin müqayisəsi.
şək. S7. Müvafiq olaraq 40 və 90% paralel gərginliyə qədər ~1000 siklik gərginlik yüklənməsi altında mono- və ikiqatlı MGG-lərin (qara) və G (qırmızı) normallaşdırılmış müqavimət dəyişikliyi.
şək. S10. Gərginlikdən sonra SEBS elastomerində üçqatlı MGG-nin SEM təsviri, bir neçə çat üzərində uzun sürüşmə çarpazını göstərir.
şək. S12. 20% gərginlikdə çox nazik SEBS elastomerində üçqatlı MGG-nin AFM şəkli, diyirləyin çatın üzərindən keçdiyini göstərir.
cədvəl S1. Gərginlikdən əvvəl və sonra müxtəlif kanal uzunluqlarında ikiqatlı MGG-tək divarlı karbon nanoboru tranzistorlarının hərəkətliliyi.
Bu, Creative Commons Attribution-Qeyri-Kommersiya lisenziyasının şərtlərinə əsasən paylanmış açıq girişli məqalədir və nəticədə istifadə kommersiya məqsədli olmadığı və orijinal işin düzgün olması şərtilə istənilən mühitdə istifadəyə, paylanmaya və təkrar istehsala icazə verir. istinad edilmişdir.
QEYD: Biz yalnız e-poçt ünvanınızı tələb edirik ki, səhifəni tövsiyə etdiyiniz şəxs sizin onu görməsini istədiyinizi bilsin və bu, lazımsız poçt deyil. Biz heç bir e-poçt ünvanını tutmuruq.
Bu sual sizin insan ziyarətçi olub-olmadığınızı yoxlamaq və avtomatik spam göndərişlərinin qarşısını almaq üçündür.
Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Amerika Elmin İnkişafı Assosiasiyası. Bütün hüquqlar qorunur. AAAS HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef və COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548-in tərəfdaşıdır.
Göndərmə vaxtı: 28 yanvar 2021-ci il